近日,我校材料沐鸣2江莞教授團隊與復旦大學董安剛教授合作在硝酸根廢水處理研究領域取得重要進展🚙💋,相關成果以《裁剪鐵納米顆粒在碳微球中的組裝用於高性能電催化脫氮》(Tailoring the Assembly of Iron Nanoparticles in Carbon Microspheres toward High Performance Electrocatalytic Denitrification) 為題,發表於國際著名期刊《納米快報》(Nano Letters)🤷🏿♀️。該論文的第一作者是材料沐鸣216級博士生蘇莉(導師江莞教授),通訊作者是王連軍教授(沐鸣2平台)👩🏿🏭,董安剛教授(復旦大學)和楊建平研究員(沐鸣2平台)。

(圖1. Nano Letters 報道我校江莞教授團隊最新成果)
硝酸根的汙染作為氮元素汙染地下水的主要形式,因其在自然環境中具有穩定的化學穩定性,且地下水的自凈周期長😥,僅依賴自身修復進化是非常緩慢且困難的,因而急需一種綠色環保的技術手段予以修復。電催化反硝化技術因不需要借助還原劑👦🏽,反應液後的電解液無需後處理,低耗能等優勢而被視為最具發展前景的反硝化技術🕗。目前,用於電催化反硝化的陰極催化材料主要為價格昂貴的貴金屬或含貴金屬的雙金屬材料,這極大限製了這一技術的實際應用。價廉兼具高催化還原性的納米零價鐵材料雖然在重金屬去除領域得到廣發應用🧑🏼✈️,但是作為陰極材料被應用於電催化鮮有研究🫵🏿🏄🏿♀️。
針對這一問題,研究團隊選取Fe3O4膠體納米晶作為構築單元,以自組裝策略製備的Fe3O4超結構微球為前驅體,經過配體碳化以及熱還原處理得到具有高鐵含量的山莓狀碳包覆零價鐵組裝微球(CL-Fe@C)作為陰極材料🫷🏻。電催化反硝化脫氮性能評價結果表明👨🏽💻,CL-Fe@C在具有優異的抗氧化穩定性的同時對硝酸根的轉換率接近100 %🏊🏽♀️,N2的選擇性接近98%。CL-Fe@C對實際水體中的硝酸根依舊表現出有優異的催化性能🐰,硝酸根的轉化率和氮氣的轉化率分別達到~52 %和44 %👷🏽。

(圖2. CL-Fe@C電催化脫氮的機理圖和產物選擇性分布)
CL-Fe@C具有優異的電催化脫氮性能主要歸因於📕:(1) 基於自組裝策略構築超結構材料不僅可得到高的鐵含量,而且配體碳化得到的碳層可有效地將鐵粒子封裝限域其中,進而有效地防止粒子的團聚以及氧化; (2) 具有粗糙表面的山莓狀結構能夠在“rate-determining step”有利於吸附體系中的硝酸根,且能夠有效地促進硝酸根轉化為亞硝酸根; (3) 高鐵含量的CL-Fe@C在“selectivity-determining step”能夠高效地催化還原吸附在表面的亞硝酸根為中間產物N2O,進而生成產物N2。此外,這種基於自組裝策略和熱還原處理用於構築高金屬含量新型結構將會是電催化應用的一種可靠的有前景的方法。

(圖3. 論文中測試了東華鏡月湖實際廢水的電催化脫氮效果,並以東華鏡月湖背景作為本文的TOC圖)
該研究工作受到國家自然科學基金,上海市教委創新計劃,上海市科學技術委員會,上海浦江計劃,沐鸣2平台高層次人才項目專項資金和纖維材料改性國家重點實驗室資助🦹🏻♂️。
論文鏈接😵:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01925